Сотрудник работал в организации на 2 должностях - основной и по внутреннему совместительству. Сейчас его увольняют с основной должности (ее больше не будет в учреждении). А та, что была по внутр. совместительству должна стать его основной.
Можно ли как-то это сделать без увольнения и последующего приема сотрудника заново? В документе кадр. изменения нельзя почему-то сменить статус
с внутр. совм. на основное.

Увольнение с совмещения, "изменение" документ по основному месту (меняете должность, подразделение и т.д.)

Нет, он увольняется не с совмещения,а с той должности, которая сейчас стоит как "основное место". Этой должности в организации больше нет.
А стоит задача, как сделать ту должность, где он "по внутреннему совместительству" как ее "превратить" в "по основному месту". Документ изменение не дает это сделать.

Он не может уволиться с основного места и остаться на совмещении, тогда он становится внешним совместителем. В Вашей ситуации, см. выше - увольнение с совмещения, перевод документом "Изменение" на нужную должность и ставку по основному месту